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                张东辉 杨学明:化福彩江苏快3学反应共振态的研究之路

                2019-12-31 中国平安彩票app下载安装报
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                  化学反应动力学研究的一个根本▲任务是认识反应过@渡态如何控制化学反应的速率和产物分▲布,因此,长期以来直接」观察反应过渡态被认为是化学平安彩票app下载安装研究中快三app下载安卓版的一个“圣杯”。但对于多数化学反应来说,反应『过渡态寿命非常短(飞秒数量级,1飞秒等于10-15秒),实验上直接观测这些短寿命化学反应过渡态是极其困难的。

                  反应共振态是化学反应体系在过渡态区吉林长春快三域形成的具有一定寿命的准束缚态,类似于分子中▲的光谱特征线所对应的○振动转动态。它提供了一个实验直接观察化学反应在过渡态附近行为的契机,进而可以利用♀共振态对化学反应的一些细节开展详细◣研究。

                  几十年来,寻找反福彩安徽快3开奖结果应共振态一直是反应动力学㊣ 研究的一个备¤受关注的重要课题。此外,化学反应共振态能极大地◣影响化学反应速率〗和产物量子态分布,可以帮助我们进一步提高对化学◥反应中动态过程的☆认识和理解。在更深层次快3安徽开奖结果走势图上,研究反应共振态还可以帮助我们认识量子力学是如何直接影响化学反应≡动态过程的,这对于我们从根本上如何︾理解化学反应过程具有重要的√学术意义。

                  反应安徽福彩快三走势共振态的前世今生

                  20世纪70年代,理论动力学家通过在模型势能面上进行简单量子↑动力学计算指出了反应共吉林快3遗漏振态存在的可能●性。1984年,李√远哲等首次利用交叉分子束实验装置在F + H2反应中↓观测到了HF(v=3)的前向散☉射现象。当时人们普♀遍认为,直接♀反应中的前向散射就是共振态的充ω分证据,因此他们认为在该反应中√观测到了反应共振态存在,在当时引起了很大的轰动。1986年,李远哲和Herschbach、Polanyi同获诺】贝尔化学奖,而F + H2 → HF + H反应则成为一个研究化下载吉林快三学反应共振效应的经典教科书例子。但是,这一推测一〗直没有被精确的动力学理々论所证实。相反地,上世纪九十年代微信快三用的什么APP之后,更为安徽快3计划精确的理论研究发现直接反应中々的前向散射并非一定是由共振态所引起的,并对F + H2体系的反应共振态推论¤提出了质疑。2000年,中国台吉林新快三湾原子与分子平安彩票app下载安装研究所刘国平等首々次在≡F + HD → HF + D反应中随反应∞能变化的积分截面曲线上,观察到一个由反应共〓振态所引起的明显台阶,证实吉林快3直播了该化学反应中确实存在反应★共振态(Phys. Rev. Lett., 85(2000)1206)。他和理∞论学家Skodje教授基于Stark-Werner势能面对该反应共振态开展了ぷ详细的研究,阐明了化学︼反应共振态对于该化学反应的作吉林快三追号3期计划用。

                  2005年以来,中国平安彩票app下载安装院大连化学物理研究所ω 研究团队在F+H2/HD(v=0)反应共振态︼研究中取得了一系列重要成果。我们利用自行研制的具有国际领先水平的高分辨官方江苏快三交叉分子束装置;采用高⊙水平量子化学方法,构建了高▆精度的势能面,基于所发展的高精度的吉林快3和值走势势能面,开展了详细▆的量子动力学反应散射理论计算,首先于2006年在F + H2 → HF + H反应中观察到了由反◥应共振态所引☆起的HF(v=2)前向■散射现象。紧接着,在2008年成功解释了李远哲等■首先发现的HF(v=3)前々向散射的非反应共振动力学机制☉,并实现了在光☉谱精度上对F + HD → HF + D反应共振态的研究。2010年通过理论预测,进而首次在安徽快三开奖结果今天♀F + HD → HF + D反应中〓观察到了化学反应分波共振态,即反应共振态的转动结构。

                  要严格证实反应共振态需要在较高吉林快三下精度的势能面上开展量子动力∩学研究,在总反应几率与碰撞能关系上找到振荡现象,并找出对应的共振态波函数。在这一研究课题◎上,我们的研究团队发展了◆一整套系统的实验和理论相结合的方法来研安徽快3组合走势图究和安徽快3形态寻找化学反应共振态。同时,随着上述共振态研究◇的不断深入,一ㄨ些更深层次的问题出现在我们面前:反应物振动激发对共振态有◥什么影响?是否能在F+H2/HD这ㄨ一特殊反应以外的三原子反应中找到№共振态?一个更有意义的平安彩票app下载安装问≡题是:化学反应∴共振态是否真的很稀有?

                  探索的脚步一直吉林快3攻略在路上※

                  2013年,我们通过自主◤研发窄线宽的OPO激光,在利用Stark-induced Adiabatic Raman Passage (SARP)技术高效制备振动态激发分子◢方面取得了吉林省快3走势图重大进展, 对D2分子从(v=0, j=0)到(v=1, j=0)的激发取得▃了高于90%的效率。这个发展使我们掌握了利◢用Raman激发在分子束中高效制备振动激发态H2/HD的技术,使江苏快三得在交叉分子束中研究振动激发H2/HD分子的反应散射动★力学成为可能。

                  利用该实验技术№,我们江苏快三号码首先对F+HD(v=1)反应进行高分辨交叉分子束研究,发现了一定的前向散射信←号,并在后向散射信号随⌒碰撞能的变化曲线上存在振荡现▓象。进一步的理论⌒研究发现,实验所观察到的振荡现象是由束缚在产物HF(v=4) 绝热振动曲线上的两个全新╱的共振态所引起的。

                  更有╱意义的是,研究发现HF(v=4) 绝热振动曲线在反应物╱端与HD(v=1)态相关联,因吉林省快三而这些共振态只能通过HD的振动激发来江苏快三查询结果经历,而不能通过平◣动能的增加。这些研究表明对【于化学反应,分子振动激发不仅提供能量,也能开启新的反应通道,从而使我们能观察到【在基态反应中所无法√观察到的共振现象。这项研究同时安徽快三计划证明了F + HD振动激发∩态反应中也有共振现象的存在。据此,我们理解→了F+H2的反应共振来自』于反应势垒后存在的量子共振态,是一种很特殊的量子→动力学现象。而一个更有∑ 普遍意义的平安彩票app下载安装问题是:量子共振态是否存在于更多※的反应体系中?它们的可∑ 能机理是什么⊙?

                  2015年,我们又利用该技术研※究了Cl + HD(v=1) → DCl + H反应。实验发现,产物DCl(v=1)后向ㄨ散射信号随碰撞能的变化曲线上存在着明显的振荡现象,但前█向散射信号非常小。理论研究找到了反→应共振态波函数,确认了该反应中共振态的存在,从而首次在F+H2体系以外〓的三原子反应中发现了反应共振态。新发现的共¤振态兼有Feshbach共振态和Shape共振态的性质江苏省快三,因而寿命只有20fs左右,短于F+HD反应共振态¤的寿命(100fs)。研究还发★现共振显著提升该化学反应的反应速率常数并且江苏快三开结果极大地影响了产物的振转态分@布,对于认识该化学反应有着重要的意义。

                  进一步的理▅论分析表明,此类∏化学键“软化”现象是由于反应过渡态附近的『非谐性所导ζ 致的,而几乎所有的化学反应的过渡态附近都存在非常大的非谐性,因而往往能在振动激发态绝热势能面上卐造成一定的势阱,并有可能支持共振态。这对于化学反应动力江苏快3网学研究具有重要的学术意义。

                  从上述理论与实验紧密相结合ξ的研究中,我们揭示了江苏老快3开奖结果物理化学家们长期寻找的化学反应々共振态的“新机理”——化学键软ζ化,这项研究大大扩展了我们对化学反应▽共振现象的认识和理解,为今后的反应共振〓态研究指明了一个◆新的方向〖。

                  通过这快三福彩安徽个研究,我们发现产物量子态@ 分辨的后向散射信号随碰撞能的变化是实验探〖测反应共振态的最有●效方法,我们↘称其为后向散射谱方法(BSS),该方法是实验探测反︽应共振态的利器。

                  由于反应共振态对于化学反←应机理研究的重要意义,在将来的研究中,我们相信会有更多反应体系和更多吉林彩快三类型的反应共振态被发现并被◥详细研究,帮助我们下载江苏快3更深刻地理解化学反应过程。随着实验技术和理论彩票开奖吉林快3开奖计算方法的发展,反应共振态对于研究化学反应◥动力学过程的意♀义,将来ω 势必会在更广泛的研究内容上被揭示◣出来,从而更加凸显出研究反应共振♀态的重要作用。

                  作者简介:

                  张东辉,男,1967年1月出生,中国科【学院院士,研究员。从事化学反应动力学理∑论研究。现任分江苏快3群子反应动力学国家重点实验室主任。

                  杨学明,男,1962年10月出生,中ω 国平安彩票app下载安装院院士,研究员。从事气相及表面化学动力学研究。曾任分子反应动力学国家重点实验室主任、副所长。

                打印 责任编辑:侯茜
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